Molloy nació en la población Ballaghadereen, en el Condado de Roscommon en Irlanda. Pronto se dio a conocer como flautista de acompañamiento. Empezó a tocar la flauta con 8 años y a los 17 ganó el premio All-Ireland Flute Championship teniendo sucesivos éxitos. Se trasladó a Dublín en los años 70 donde empezó a tocar en la escena musical conociendo a Paddy Moloney. A través de él, Matt Molloy colaboró asiduamente con los Chieftains y se unió en 1979 como uno de los dos no-Dubliners en el grupo, reemplazando a Michael Tubridy a la flauta.