Carl Barât nació en Basingstoke, Inglaterra el 6 de junio de 1978, y creció en la vecina Whitchurch, Inglaterra. Según una entrevista de septiembre de 2004, tiene ascendencia francesa, polaca y rusa. Sus padres se divorciaron cuando él tenia 6 años, y dividió su juventud entre su padre, Raf, trabajador de una fábrica de armamento y su madre, Chrissie, que formaba parte de una comuna y de organizaciones pacifistas. Pasó gran parte de su infancia en una comuna de Somerset. Tiene una hermana, Lucie Barât, una actriz reconvertida en cantante, que hizo el papel de criada de Helena en la película Troya y es la cantante de The Fay Wrays, así como tres hermanastros.

Formó en 1997 junto a Peter Doherty la banda de rock The Libertines, con la que alcanzó un gran prestigio musical y la admiración de la crítica especializada. No obstante, en 2004, el grupo fue disuelto debido a los continuos conflictos entre él y Peter a causa de la fuerte adicción a las drogas de éste último...