Su carrera musical se inicia el año 1962 cuando forma junto a su hermano Cláudio César el grupo musical The Thunders. En 1966 junto a su otro hermano Sérgio Dias y la cantante Rita Lee forman el grupo Six Sides Rockers, que conformaría posteriormente la base del grupo Os Mutantes. Dentro de este conjunto desenvuelve sus talentos como compositor y para realizar arreglos musicales. Pese a sus dotes, los problemas internos del grupo y su adicción a las drogas lo llevan a separarse de la banda en 1973. Trata de continuar trabajando como productor musical, pero en 1974 estrena la carrera de solista, al editar su disco "Loki?", considerado por muchos como su mejor trabajo.

En 1977 rechaza la invitación de su hermano Sérgio para regresar a Os Mutantes, pasando él a conformar el grupo Patrulha do Espaço (Patrulla del Espacio). El nuevo proyecto termina rápidamente para Arnaldo, pese a la grabación de un disco de estudio que sería lanzado al mercado diez años después, con el...